《表2 O 1s和Ce 3d的XPS结果1)》

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《CeO_2负载过渡金属催化氧化甲苯》


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注:1)Olatt/Osurf为摩尔比;u′、u″和u为3对不同的高束缚能偶极子,u′∶u″∶u为数量比。

通过XPS进一步分析了5种催化剂表面过渡金属、Ce和O的物种形态。图4为5种催化剂的O1s的图谱。催化剂活性氧物种包括晶格氧(记为Olatt)、表面氧(记为Osurf)、吸附氧(记为Oads),其结合能分别为528.9~529.9、531.4~531.9、532.4~533.9 eV[22]92,[23]。从图4可见,Mn/CeO2、Co/CeO2、Fe/CeO2和Cr/CeO2催化剂表面均只含有Olatt和Osurf,而CeO2催化剂表面还含有Oads。5种催化剂的O 1s分析结果见表2。由表2可知,5种催化剂表面Olatt/Osurf为Fe/CeO2>Mn/CeO2>Cr/CeO2>CeO2>Co/CeO2。Olatt和Osurf是活性氧物种,会对VOCs催化氧化起重要作用[24]。DESCORME等[25]认为Osurf摩尔分数在30%~50%适合贵金属催化氧化乙烷。结合催化活性结果,合适的Olatt/Osurf可能是Mn/CeO2催化剂具有高活性的原因之一。Co/CeO2催化剂具有较好的催化活性,但Olatt/Osurf最低,说明在Co/CeO2中起主要催化作用的是活性组分Co3O4,其中的Co具有较低的氧化性和较强的还原性[26]。