《表3 不同硅铝比HZSM-5分子筛催化甲醇甲苯烷基化反应 (0.33 h)》
表3为不同硅铝比HZSM-5催化甲醇甲苯烷基化反应结果。由表3可知,随着硅铝比的升高,由于酸性密度和酸强度明显降低,甲苯转化率随之降低,由强酸性位点催化的甲苯歧化副反应活性也随之减弱,而二甲苯的选择性随之升高,说明较弱的酸性更有利于甲醇烷基化反应,这是因为烷基化反应主要由弱-中强酸性位点催化[19]。值得注意的是,甲醇烷基化效率随着ZSM-5催化剂硅铝比的升高,呈现出先增加后减少的趋势。这是由于低硅铝比ZSM-5酸性过强使得脱烷基(烷基化逆反应)和歧化副反应异常剧烈(HZSM-5 (30)芳烃产物中苯的选择性达到39.9%) [18],甲醇与甲苯的有效烷基化被严重削弱;而较高硅铝比的ZSM-5表面较为适中的酸性强度反而有利于抑制脱烷基和歧化副反应,并催化烷基化反应。例如HZSM-5(200)对应芳烃产物中苯的选择性仅为2.0%,甲醇烷基化效率为65.7%。但是过低的表面酸密度和酸强度也不利于烷基化反应的进行。可以看出,硅铝比为60的HZSM-5表现出最高的对二甲苯收率,尽管该催化剂的甲苯歧化副反应仍然严重,但考虑到后续改性修饰会使其酸密度和酸强度适当降低,因此,本研究选用HZSM-5(60)作为进一步改性修饰催化材料。
图表编号 | XD0073088400 严禁用于非法目的 |
---|---|
绘制时间 | 2019.07.01 |
作者 | 龚清、李军辉、向浩、赵国庆、朱志荣 |
绘制单位 | 湘潭大学化工学院、湘潭大学化工学院、同济大学化学科学与工程学院、同济大学化学科学与工程学院、同济大学化学科学与工程学院、同济大学化学科学与工程学院 |
更多格式 | 高清、无水印(增值服务) |