《表2 催化剂表面相关原子价态分布》

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《Fe_xMnCe_1-AC低温SCR催化剂SO_2中毒机理研究》

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通过X射线光电子能谱（XPS）分析可以确定催化剂中毒前后表面元素价态和含量的变化。图6（a）是催化剂Mn 2p轨道的XPS能谱图。Mn 2p轨道分为Mn 2p1/2和Mn 2p3/2两个自旋轨道，对Mn 2p3/2进行分峰拟合得到三个重叠峰，分别对应Mn4+、Mn3+、Mn2+。据文献[33]报道，Mn4+、Mn3+、Mn2+的结合能分别为640.6～641.2 eV，642～642.5 eV和643.5～644.2 eV。不同MnOx活性遵循以下规则：MnO2>Mn5O8>Mn2O3>Mn3O4>MnO，因此Mn4+/（Mn4++Mn3++Mn2+）的比值越高则催化剂脱硝能力相对越强[34]。Mnn+的相对含量通过计算特征峰面积求得。由表2可知，未中毒Fe0.1MnCe1-AC催化剂的Mn4+含量为46.1%，但中毒后Mn4+含量呈下降趋势。180℃、SO2浓度为429 mg/m3时，Mn4+含量为44.1%；温度降低到120℃时，Mn4+含量仅为28.3%。可以发现，催化剂的NO转化率随着Mn4+相对含量下降而逐渐降低。说明Mn4+在低温NH3-SCR反应中发挥着重要的作用。