《表2 新鲜和失活催化剂ICP表征结果》

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《1000MW燃煤电厂商业SCR脱硝催化剂的失活》

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注:Wf为新鲜催化剂的元素质量分数，Wd为失活催化剂的元素质量分数，△W/Wf为失活催化剂较新鲜催化剂的相对质量分数.

新鲜和失活催化剂ICP-AES表征结果如表2所示.对比表2的数据可知，失活催化剂较新鲜催化剂质量分数增加相对较多的是Fe，Mg，S，K，As和Na分别增加了318.0%，279.7%，233.3%，199.3%，99.8%和94.6%.并且Al，Si，Ca也有一定量的增加.由表2可知，失活催化剂相比于新鲜催化剂，K元素含量增加了199.3%，Kamata等[11]发现碱金属K对SCR催化剂的活性具有明显的抑制作用，当催化剂表面沉积的K2O的质量分数达到1%时，催化剂的活性完全丧失，可见碱金属K对钒钛系SCR催化剂影响十分致命.Hilbrig等[12]通过对燃煤电厂工业实际应用后的催化剂进行失活原因分析，发现As元素对催化剂有一定的影响，As2O3与活性位点V=O之间发生反应，使得NH3无法吸附在活性位点上，从而影响脱硝的过程.本研究失活催化剂中As的含量较新鲜催化剂增加了99.8%，因此As元素是造成催化剂失活的原因之一.运行40000h后的失活催化剂中S元素的量增加了233.3%，SO2的影响可以从两方面解释，一方面是燃煤烟气中的SO2极易与还原剂NH3反应形成NH4HSO4等大颗粒的盐类物质沉积在催化剂表面，影响气体的外扩散，同时NH4HSO4等大颗粒的盐类物质会覆盖活性位点，使催化剂活性降低[13]；另一方面SO2会与飞灰中的碱金属氧化物反应堵塞催化剂孔道，减少了催化剂的比表面积并且也遮蔽了活性位点从而影响脱硝效果.Zheng等[14]的研究表明，S和K元素对催化剂有复合抑制作用.烟气中的S和K元素会与催化剂表面的V2O5反应形成复杂的化合物K2SO4-V2O5，这种化合物会促使SO2转化为SO3，SO3继而与烟气中其他物质或催化剂组成物质发生反应，使催化剂的活性下降.我国的煤中CaO含量相对较高，CaO对我国SCR催化剂的影响尤为严重[15].本文研究的电厂所使用的煤中CaO含量很高其灰分中CaO含量高达20.2%.碱性的CaO会与烟气中的酸性气体SO2反应生成CaSO4，使钒基催化剂酸性位的数目减少和催化剂的强度下降[16].失活催化剂中Fe元素的含量增幅最大，较新鲜催化剂增加了318.0%，Foerster[17]在研究Fe元素（主要是Fe2O3）对V2O5（WO3）/TiO2催化剂的毒害作用时发现，Fe2O3对烟气中的SO2具有一定的催化氧化作用，导致SO2的氧化率不断提高，使催化剂脱硝活性下降.综上所述，对于本研究的电厂商业钒钛系脱硝催化剂，Fe，K、As和S元素可能是造成催化剂失活的原因之一.