《表1 H2S生成的总包反应机理Tab.1 The global reaction mechanism for H2S formation》

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《煤粉燃烧过程中H_2S生成机理研究进展》

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学者们对煤粉燃烧过程中H2S生成的总包反应机理进行了广泛研究，建立了一系列反应方程（表1）。Shiral等人[7]采用8 m长的煤粉炉研究了烟煤燃烧过程中含硫气体的分布，结果显示，燃烧过程释放了大量H2、CO气体，形成了强还原性气氛；轴向方向距燃烧器0.4 m处硫元素即已完成释放，转化为H2S、SO2和COS。而且，下游烟气中H2S的体积分数由气相反应决定，并随着H2体积分数的增减而增减。他们认为H2是下游H2S生成的主要因素，并提出了反应R1。Tsuji等人[8]采用同一台实验装置研究了2种烟煤掺烧条件下H2S的生成特性，进一步证明了反应R1的发生。Zhang等人[9]认为煤粉燃烧过程中，CO和H2等还原性气体的存在促使SO2和COS转化为H2S等，Zhang等人[10]也得到了相似的结论，并建立了反应R2和R3。Frigge等人[11]提出了COS和H2反应的方程式R3。Abián等人[12]建立了CS2和COS分别与H2O反应的方程，如R4和R5所示。Zhang等人[13]认为O2能够将H2S、COS和CS2等迅速氧化为SO2，从而控制H2S的生成，并构建了煤粉燃烧过程中含硫气体与H2、CO和H2O等反应的总包反应机理模型。但是，笔者计算发现R1、R3、R5的逆反应和R6的正反应等4个反应的吉布斯自由能变大于0，所以这些反应可能没有发生。计算流体动力学软件Fluent内嵌有基于Kramlich详细反应机理模型简化得到的8步反应机理模型，但由于与实验结果差别较大，当前模拟研究过程中很少采用。可见，当前有关H2S生成的总包反应机理的认识，尚不够全面、准确，还需构建其总包反应机理模型，为研究其详细反应机理提供必要理论基础。