《表2 Ni Znx及Ni Zn0.5Cey氧化物催化剂的元素组成、比表面积和孔容》

《表2 Ni Znx及Ni Zn0.5Cey氧化物催化剂的元素组成、比表面积和孔容》   提示:宽带有限、当前游客访问压缩模式
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《NiZnCe复合氧化物的制备及其催化氧化正丁烷脱氢性能》


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(1)ICP-OES测量得到的结果。

图2为不同铈含量的Ni Zn0.5Cey(y=0、0.2、0.3、0.5、1)催化剂的H2-TPR图。催化活性不仅取决于活性金属还原性(吸附的正丁烷分子中H抽离速率),还依赖于活性位点的再氧化速率(体相晶格氧移动性)。文献[33-34]报道体相Ce O2的还原发生在700℃以上。从图中看出,Ni Zn0.5Cey催化剂只有一个氢消耗峰,此还原峰应归因于Ni相[22]的还原。催化剂还原温度越低,催化剂中活性金属还原性越强,氧化时也越容易,其氧移动性能越好,此时催化剂活性较强。Ce的添加,显著降低了Ni Zn0.5氧化物催化剂的还原温度,其中Ni Zn0.5Ce0.3氧化物催化剂的还原温度最低,为412.5℃。已知Ni2+进入二氧化铈晶格会产生氧空位,从而形成了非常活泼的氧,在低温下很容易被H2还原[31]。H2-TPR表征结果表明,添加Ce到Ni Zn0.5氧化物上,有效形成Ce-Ni-O固溶体,产生氧空位,从而容易吸收氧,利于烷烃活化和反应发生。这与XRD结果中含Ni的Ce O2(如Ce1-xNixO)的生成结果一致。