《表1 拟合所得反应动力学参数》
根据式(1)和(2)对NO在纯碳边缘和在Na修饰焦炭边缘非均相还原的速率控制步,即N2化学解吸附步进行计算,得到速控步在773-1873 K温度范围内的速率常数,如图11所示。拟合得到两个反应Arrhenius表达式的动力学参数见表1,拟合所得活化能与Zhang等[14]的JC焦及Srensen等的实验结果[16]符合较好。由图11可知,在计算温度区间内,N2在添加Na焦炭边缘的化学解吸附速率高于在纯碳边缘的化学解吸附速率,说明Na可促进N2的化学解吸附从而加快NO的非均相还原。对比表1中两个反应的动力学参数可知,Na的添加对速控步的活化能无明显影响,但指前因子显著增大。在过渡态理论中,指前因子与过渡态的活化熵有关,可反映出活化分子在全部分子中所占的比例[58],说明添加Na后焦炭边缘的活性位点增多,有利于加快NO非均相还原的进行。
图表编号 | XD00168981200 严禁用于非法目的 |
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绘制时间 | 2020.06.01 |
作者 | 张秀霞、吕晓雪、伍慧喜、谢苗、林日亿、周志军 |
绘制单位 | 中国石油大学(华东)新能源学院、中国石油大学(华东)新能源学院、中国石油大学(华东)新能源学院、中国石油大学(华东)新能源学院、中国石油大学(华东)新能源学院、浙江大学能源清洁利用国家重点实验室 |
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